40%の熱光起電力効率 - 台湾ホワイトストーン株式会社

Nature volume 604、pages 287–291 (2022)この記事を引用

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Thermophotovoltaics (TPVs) convert predominantly infrared wavelength light to electricity via the photovoltaic effect, and can enable approaches to energy storage1,2 and conversion3,4,5,6,7,8,9 that use higher temperature heat sources than the turbines that are ubiquitous in electricity production today. Since the first demonstration of 29% efficient TPVs (Fig. 1a) using an integrated back surface reflector and a tungsten emitter at 2,000 °C (ref. 10), TPV fabrication and performance have improved11,12. However, despite predictions that TPV efficiencies can exceed 50% (refs. 11,13,30% thermophotovoltaic conversion efficiency. In 2020 47th IEEE Photovoltaic Specialists Conference (PVSC) 1792–1795 (IEEE, 2020)." href="/articles/s41586-022-04473-y#ref-CR14" id="ref-link-section-d61432191e541">14), the demonstrated efficiencies are still only as high as 32%, albeit at much lower temperatures below 1,300 °C (refs. 13,30% thermophotovoltaic conversion efficiency. In 2020 47th IEEE Photovoltaic Specialists Conference (PVSC) 1792–1795 (IEEE, 2020)." href="#ref-CR14" id="ref-link-section-d61432191e545_1"> 14,15)。今回我々は、効率40%を超えるTPVセルの製造と測定について報告し、高バンドギャップタンデムTPVセルの効率を実験的に実証する。 TPV セルは、バンドギャップが 1.0 ～ 1.4 eV の III ～ V 族材料で構成された 2 接合デバイスで、エミッター温度 1,900 ～ 2,400 °C に最適化されています。このセルは、バンドエッジスペクトルフィルタリングの概念を活用して高効率を実現し、反射率の高い背面リフレクタを使用して、使用できないサブバンドギャップ放射をエミッタに戻すのを拒否します。 1.4/1.2 eV デバイスは、電力密度 2.39 W cm-2、エミッタ温度 2,400 °C で動作し、最大効率 (41.1 ± 1)% に達しました。 1.2/1.0 eV デバイスは、1.8 W cm-2 の電力密度および 2,127 °C のエミッタ温度で動作し、最大効率 (39.3 ± 1)% に達しました。これらのセルを熱エネルギーグリッド貯蔵用の TPV システムに統合して、再生可能エネルギーの供給を可能にすることができます。これにより、熱エネルギーグリッド貯蔵が十分に高い効率と十分に低いコストを達成して電力グリッドの脱炭素化を可能にする道が生まれます。

ここでは、熱量測定によるデバイスからの電力出力と熱放散の同時測定によって決定された、40% を超える TPV 効率測定結果を報告します。この記録的な TPV 効率の実験的実証は、(1) 1,900 ～ 2,400 °C のエミッタ温度と組み合わせたより高いバンドギャップ材料の使用、(2) 高品質の変成膜によって可能になるバンドギャップ調整機能を備えた高性能多接合アーキテクチャによって可能になりました。エピタキシー16、および（3）バンドエッジフィルタリングのための高反射裏面反射鏡（BSR）の統合11、13。

このセルは、熱エネルギーグリッドストレージ (TEGS) 用途向けの 1,900 ～ 2,400 °C のエミッタ温度範囲 (図 1) に最適化された 1.4/1.2 eV および 1.2/1.0 eV タンデムデバイスです1,17。 TEGS は、タービンがアクセスできない領域である 2,000 °C 以上で TPV を使用して熱を電気に変換する、低コストのグリッドスケールのエネルギー貯蔵技術です。これは、電気を取り込み、それを高温の熱に変換し、その熱を蓄え、オンデマンドでTPVによって電気に戻すバッテリーです。 TEGS は当初、溶融シリコン記憶媒体を使用して考案されました 18 が、グラファイト記憶媒体はさらに低コスト (kg あたり 0.5 米ドル) であり、単位エネルギーあたりの予測資本コスト (CPE) は、kWh あたり 10 米ドル未満です (参考文献 19)。。このコストは非常に低いため、TEGS は長期エネルギー貯蔵に関して提案されているコスト目標 (kWh あたり 20 米ドル未満) を達成することができ、貯蔵を伴う再生可能エネルギーが化石燃料とコスト競争力を持つことが可能になります 20,21,22。その結果、TEGS の普及により、電力網 (排出量の約 25%) を脱炭素化し、CO2 フリーの電力で運輸部門 (約 15%) の車両を充電できるようになり、最終的には世界の CO2 排出量の約 40% を削減できる可能性があります。排出量の%)23. TPV 効率が 40% に達したことは注目に値します。これは、TEGS およびその他の潜在的なアプリケーションの範囲が実現可能になったことを意味するからです。これらのアプリケーションには、他のエネルギー貯蔵技術2、天然ガス、プロパンまたは水素燃料の発電3、4、5、6、7、8、9、および高温産業廃熱回収（方法と拡張データ図1）が含まれます。

a, History of some TPV efficiencies12 with different cell materials: Ge39,40 (dark grey), Si10 (yellow), GaSb3 (light grey), InGaAs13,15,41,42,43 (dark blue), InGaAsSb44 (light blue) and GaAs30% thermophotovoltaic conversion efficiency. In 2020 47th IEEE Photovoltaic Specialists Conference (PVSC) 1792–1795 (IEEE, 2020)." href="/articles/s41586-022-04473-y#ref-CR14" id="ref-link-section-d61432191e687"> 14（オレンジ）。黒い線は、蒸気タービン（石炭および原子力）を使用した米国の発電の平均熱効率を示しています36,37。 2000 年以前は、示されているタービン効率には天然ガスも含まれていました。 b. TPV に入射するエネルギー (${P}_{{\rm{inc}}}$) は電気 (${P}_{{\rm{out}}}$ に変換できます))、エミッタに反射されるか (${P}_{{\rm{ref}}}$)、またはセルと背面反射板の効率が悪いために熱化される (${Q}_{{\rm{ c}}}$)。 c、d、この研究で製造および特性評価された 1.2/1.0 eV (c) および 1.4/1.2 eV (d) タンデム、およびスペクトルバンドを示す平均エミッター温度 (2,150 °C 黒体) での代表的なスペクトル形状TPV セルの上部と下部の接合によって電気に変換できます。セルの背面にある金のミラーはバンドギャップ以下の光子の約 93% を反射し、このエネルギーを再利用できます。 TJ はトンネル接合を表します。

太陽電池とは異なり、TPV システムはエネルギーを保存し、後でサブバンドギャップ光子に変換できるため、TPV セルの効率は太陽電池の効率とは異なって定義されます。これは、TPV の使用が想定されている状況では、TPV セルのエミッタに対するビューファクタが高いためです。これは、太陽電池や太陽とは異なり、サブバンドギャップ光子がTPVセルによってエミッターに反射される可能性があることを意味します（図1b）。未変換の光子を反射することにより、サブバンドギャップ光のエネルギーはエミッターによる再吸収を通じて保存されます。反射され、その後再吸収される光は、エミッタを高温に保つのに役立ち、それによってエミッタを加熱するために必要なエネルギー入力が最小限に抑えられます。その結果、TPV セルの効率は次のようになります。

式 (1) で、$\,{P}_{{\rm{out}}}\,$ は TPV セルによって生成される電力です (つまり、${P}_{{\rm {out}}}={V}_{{\rm{oc}}}{I}_{{\rm{sc}}}{\rm{FF}}$)、${V}_ {{\rm{oc}}}$ は開放電圧、${I}_{{\rm{sc}}}$ は短絡電流、${\rm{FF}} $ は電流電圧 (IV) 曲線の曲線因子です。セル内で吸収および生成される総熱は ${Q}_{{\rm{c}}}$ で示されます。これは、半導体または金属反射体の寄生吸収、熱化損失によって生成される熱で構成されます。過剰な入射光子エネルギー、電流の流れによるジュール加熱損失、および非放射性再結合損失が原因です。セルが受け取る正味エネルギーは ${P}_{{\rm{out}}}+{Q}_{{\rm{c}}}$ に相当し、${ P}_{{\rm{inc}}}-{P}_{{\rm{ref}}}$、${P}_{{\rm{inc}}}$ はインシデントですエネルギーであり、${P}_{{\rm{ref}}}$ は反射エネルギーです。式 (1) に基づいて、TPV 効率を高めるには、電力出力 ${P}_{{\rm{out}}}$ を増やすか、セル内で吸収および生成される熱の量を減らす必要があります ( ${Q}_{{\rm{c}}}$)。効率 ${\eta }_{{\rm{TPV}}}$ は、他のセルとエミッタのペアのパフォーマンスを説明するために使用される従来の一般化可能な指標であるため、ここで使用する指標です。システムレベルの特性12. TPV を含むシステム全体の効率は、システム固有の損失により ${\eta }_{{\rm{TPV}}}$ 未満になる可能性があります。ただし、これらのシステムレベルの損失は、TEGS または大規模な燃焼ベースの発電システムの場合には無視できる程度になります 1,24 (方法と拡張データ図 1)。

ここで TEGS やその他のアプリケーション向けに高いエミッタ温度をターゲットにしているため、TPV に伝統的に使用されている低バンドギャップの InGaAs または GaSb ベースのセルの代わりに、少なくとも 1.0 eV のより高いバンドギャップのセルを使用することができます。ラジエーター温度が低下すると光のスペクトルが長波長側に赤方偏移するため、これが重要です。これが、1,300 °C 未満のエミッターと組み合わせられる従来の TPV セルが通常 0.74 eV InGaAs または 0.73 eV GaSb をベースとしている理由です。低バンドギャップ半導体に関する多大な研究が、天然ガス燃焼からの熱の変換3、4、5、6、7、8、9、集中太陽光発電24、宇宙電力応用25、26、そして最近ではエネルギー貯蔵1といった用途を想定して行われてきた。 ,2,27。この先駆的な一連の研究により、TPV が商業的に熱を電気に変換するための競争力のある選択肢となることを可能にする 3 つの重要な特徴が特定されました。それは、高いエミッター温度と組み合わせた高バンドギャップ材料、バンドギャップ調整機能を備えた高性能多接合アーキテクチャです。これは、高品質の変成エピタキシー 16 と、バンドエッジフィルター用の高反射率 BSR の統合 11、13 によって可能になります。

より高いバンドギャップに関しては、放射再結合率に対する熱力学的要件により、約 0.3 ～ 0.4 V の電圧にほぼ一定のペナルティがあるため、効率が向上します 28。結果として、この避けられない損失は、バンドギャップが高い材料の場合、この損失が占める電圧の割合が小さいため、バンドギャップが高いセルよりもバンドギャップが低いセルに大きな不利益をもたらします。より高いバンドギャップの材料を使用するには、十分に高い出力密度を維持するために高温での動作を伴う必要もあります。出力密度はエミッタ温度の 4 乗に比例します。セルのコストは面積に応じて増加し、単位面積あたりの発電量が増加すると、対応する単位電力あたりのコスト（CPP）も減少するため、高出力密度での動作は TPV の経済性にとって重要です29。

BSR に関しては、${Q}_{{\rm{c}}}$ を最小限に抑えるために、反射率の高い BSR が重要です。高反射BSRは、放射再結合によって生成される発光光子のリサイクルも改善するため、開回路電圧を高めるというさらなる利点を提供します30、31、32。この効果により、BSR と太陽光発電セルの定期的な統合が行われ、TPV での使用のテンプレートが提供されます。これまでの研究からの重要な教訓を念頭に置いて、ここで開発されたセルは、エミッタ温度が 1,900 ～ 2,400 °C の TEGS アプリケーション向けに設計された 1.2/1.0 eV および 1.4/1.2 eV の 2 接合設計です (参考文献 1)。多接合セルは、ホットキャリアの熱損失を低減し、より低い電流密度で動作することで抵抗損失を低減することにより、単接合よりも効率を高めます。このセルは、国立再生可能エネルギー研究所 (NREL) で開拓された逆変成多接合構造に基づいています 33、34、35。

最初のセル設計では、格子不整合の 1.2 eV AlGaInAs および 1.0 eV GaInAs の上部および下部接合を使用します。ここでの格子不整合は、それらが成長する GaAs 基板の結晶格子定数に対するものです。 2 番目の設計では、格子整合した 1.4 eV GaAs トップセルと格子不整合 1.2 eV GaInAs ボトムセルを使用し、GaAs セルの格子整合エピタキシーの本質的に高い材料品質を利用します (図 1c、図 1d、拡張データ図2)。より低いバンドギャップの 1.2/1.0 eV タンデムは、入射スペクトルのより広い帯域を変換するため、1.4/1.2 eV タンデムよりも高い電力密度が得られる可能性があり、その結果、高効率を得るために BSR の要件が緩和されます 27。より高い電力密度は、実際的なエンジニアリング上の利点にもなりえます。一方、1.4/1.2 eV タンデムは出力が低くなりますが、抵抗損失が問題になる場合は、このバンドギャップの組み合わせによる電流密度の低下により、1.2/1.0 eV タンデムよりも高い効率が可能になる可能性があります。

TPV セルの製造、測定、モデリングの詳細は「方法」に記載されています。 2 つのタンデムをバンドギャップ 1.4/1.2 eV および 1.2/1.0 eV で参照します。反射率の測定結果を図 2a に示し、内部量子効率を図 2b に示します。 2,150 °C 黒体スペクトルのサブバンドギャップスペクトル加重反射率は、1.4/1.2 eV タンデムでは 93.0%、1.2/1.0 eV タンデムでは 93.1% です。 2,150 °C は TEGS アプリケーションおよび測定における平均エミッター温度であるため、参考のために 2,150 °C の黒体スペクトル形状が全体に示されています。拡張データ図を参照してください。図４および図５ａは、測定されたスペクトル、および黒体スペクトルの形状とセルの特徴付けに使用されたスペクトルとの比較を示している。電流密度対電圧の測定は、タングステンハロゲン電球エミッタ下で実行され、TEGS アプリケーションに関連するエミッタ温度範囲 (約 1,900 ～ 2,400 °C) の結果が図 2c、2d に示されています。予想通り、1.2/1.0 eV タンデムは 1.4/1.2 eV タンデムよりも電圧が低く、電流密度が高かった。最高エミッタ温度における ${V}_{{\rm{oc}}}$ の非単調変化は、熱流束センサーの存在によるセル温度の上昇によるものでした (拡張データ図 6a)。 (HFS) は効率測定に使用されますが、これも望ましくないことに熱の流れを妨げます。図 3a は、同じ範囲のエミッタ温度での効率測定を示しています。これは、${Q}_{{\rm{c}}}$ と ${P}_{{\rm{out) を同時に測定することによって達成されました。 }}}$。

a、1.4/1.2 eV および 1.2/1.0 eV タンデムの反射率。参考のために 2,150 °C の黒体スペクトルが示されています。これは、TEGS アプリケーションの平均エミッター温度です。 b、1.4/1.2 eV および 1.2/1.0 eV タンデムの内部量子効率 (IQE)。 EQE は拡張データ図 3 に示されています。c、d、1.4/1.2 eV (c) および 1.2/1.0 eV (d) タンデムのさまざまなエミッター温度で効率セットアップで測定された電流密度 - 電圧曲線。

a、約 1,900 °C ～ 2,400 °C の範囲のさまざまなエミッター温度で測定された TPV 効率。エラーバーは効率測定の不確実性を示します。これについては「方法」で説明します。破線はモデルの予測を示し、影付きの領域はモデルの予測の不確実性を示します (「方法」を参照)。 b、加重サブバンドギャップ反射率 (${R}_{{\rm{sub}}}$) としての 1.4/1.2 eV および 1.2/1.0 eV タンデムの予測効率は、AR を備えた W エミッターを仮定して外挿されます。 = 1、VF = 1、セル温度 25 °C (拡張データ図 5)。実線は、1,900 °C ～ 2,400 °C の TEGS 動作温度範囲内の平均効率を示しています。影付きのバンドは、温度範囲内の最大効率と最小効率を示します。点は、W AR = 1、VF = 1 スペクトルで重み付けされた図 2a の測定された反射率に基づく ${R}_{{\rm{sub}}}$ の現在値を示します。

1.4/1.2 eV タンデムの結果は、エミッター温度の上昇に伴って効率が向上することを示し、2,350 °C で効率は 40% を超えました。これは、TEGS アプリケーションに必要な 1,900 ～ 2,400 °C の目標範囲内にあります。 2,400 °C での効率は 41.1 ± 1% と高かったのに対し、1,900 ～ 2,400 °C の間の平均効率は 36.2% でした。電力密度は、最高エミッタ温度 2,400 °C で 2.39 W cm-2 でした。エミッタ温度が高い場合は、FF が減少するため、温度による効率の増加率が遅くなります。これは、直列抵抗損失が増加し、${J}_{{\rm{sc}}}$ の増加が減少するためです。セルは約 2,250 °C で下部セルによって電流が制限されます。

1.2/1.0 eV タンデムの結果は、バンドギャップが低いため、より低いエミッタ温度で 1.4/1.2 eV タンデムよりも高い効率を示しました。 1.2/1.0 eV タンデムの効率は 2,127 °C で最大 39.3 ± 1% に達し、2,150 °C に非常に近づきました。これは、デバイスモデルがこのバンドギャップの組み合わせが最適であると予測した温度です 27。 1,900 ～ 2,300 °C の平均効率は 38.2% で、エミッタ温度の 400 °C 範囲全体にわたって効率は高いままでした。これは、TEGS システムの放電プロセス中にエミッタ温度が変化しても、一貫して高い効率を達成できることを示しているため、TEGS アプリケーションでは特に注目に値します。この温度を超えると効率が低下するのは、直列抵抗損失の増加と、セルが下のセルによって電流制限されるため ${J}_{{\rm{sc}}}$ の増加が減少したためです。 2,150 °C を超える温度。電力密度は、測定された最大エミッタ温度2,279 °Cで2.42 W cm-2、エミッタ温度2,127 °Cの最大効率点で1.81 W cm-2でした。エミッタ温度の範囲にわたって 2 つのセルの性能を比較すると、TEGS にとって有利な異なる特性を示します。 1.2/1.0 eV タンデムの効率はエミッタ温度の変化の影響を受けにくく、特定のエミッタ温度での電力密度が高く、エミッタ温度全体で平均した効率が高くなります。ただし、1.4/1.2 eV タンデムは、最高のエミッタ温度でより高い効率に達することができます。

図 3a は、効率に関するモデル予測と、対応するモデル予測の不確実性も示しています。モデル化された性能と測定された性能の間で得られた良好な一致は、効率測定および効率の測定に使用される熱量測定ベースの方法の精度を裏付け、検証します。さらに、良好な一致は、追加の改善または他の動作条件でパフォーマンスがどのように変化するかを推定するためにモデルを拡張できることを示しています。改善できる最も重要な TPV セルの特性は、スペクトル加重サブバンドギャップ反射率 ${R}_{{\rm{sub}}}$ です。図 3b は、${R}_{{\rm{sub}}}$ が増加した場合に効率がどのように変化するかを示しています。結果を実際の TPV システムに当てはめるために、ここでは、TEGS システムと同様にエミッタがタングステン (W) であり、エミッタとセルの面積比が AR = 1、形態係数が \ であると仮定します。 ({\rm{VF}}=1\)、セル温度は 25 °C です (拡張データ図 5)。この予測では、エミッター温度 2,200 °C の場合、1.4/1.2 eV タンデムの効率は ${R}_{{\rm{sub}}}=97 \% $ で 50% を超えます。これが注目に値する理由は、${R}_{{\rm{sub}}}\,$ の現在値が、Fan らによって最近実証されたエアブリッジアプローチで達成された値よりもかなり低いためです。 15. 98% 以上の反射率を実証した彼らの研究は、さらなる効率向上への道筋を示しています。 Fanらによって開発されたエアブリッジアプローチがあれば、ここで実証された進歩と組み合わせることができれば、2,250 °C で 56% を超える効率、または 1,900 ～ 2,400 °C の温度範囲で平均 51% を超える効率が得られる可能性があります。

我々は、1,900 ～ 2,400 °C の温度のエミッターを使用して 40% 以上の効率を達成した 2 接合 TPV セルを報告します。 1.4/1.2 eV タンデムの効率は 2,400 °C で 41.1 ± 1% に達し、目標温度範囲全体で平均 36.2% になります。 1.2/1.0 eV タンデムの効率は 39.3 ± 1% に達し、広い温度範囲にわたってほとんど変化せず、1,900 ～ 2,300 °C の温度範囲における平均効率は 38.2% です。この高い性能は、従来 TPV で使用されてきたものよりも高いバンドギャップである少なくとも 1.0 eV のバンドギャップを持つ多接合セルの使用によって可能になります。より高いバンドギャップにより、より高いエミッタ温度の使用が可能になり、これは低コストの TEGS エネルギー貯蔵技術で注目される温度範囲に対応します1。この温度範囲は天然ガスまたは水素の燃焼にも適用でき、統合システムのさらなる実証が保証されます。

TPV で効率 40% に達したことは、TPV がタービンと競合できる熱機関技術になったという観点から注目に値します。効率 40% はすでに米国におけるタービンベースの熱機関の平均効率を上回っています (図 1a)36、37、38。しかし、TPV がタービンよりもさらに魅力的になる可能性があるのは、低コストの可能性です ( CPP < US$0.25/W)1,24、応答時間の短縮、メンテナンスの軽減、外部熱源との統合の容易さ、および燃料の柔軟性。タービンのコストと性能はすでに完全に成熟しており、開発曲線の終点にあるため、将来の改善の見通しは限られているため、これは注目に値します。一方、TPV は、根本的に異なる開発曲線をたどる非常に初期の段階にあります。したがって、TPV には、効率の向上 (たとえば、反射率の向上や直列抵抗の低下による) とコストの削減 (たとえば、基板や安価な原材料の再利用による) の両方の可能性が数多くあります。したがって、40% の効率の実証は、商用アプリケーションが出現して収益性が高くなる今後数年間で注目と資金提供を増やすことで達成できる可能性を実現するための重要なステップを表します。

タービンは、効率が高く (25 ～ 60%)、生成される CPP が低い (W あたり 0.5 ～ 1 米ドル) ため、普及しました。ただし、タービンは本質的に可動部品を必要とするため、遠心荷重を受ける構造材料の高温機械的特性にも対応する要件があります。したがって、ブレイトンサイクルでは約1,500℃、ランキンサイクルでは約700℃という現在の値よりも大幅に高いタービン入口温度での運転を可能にする材料の発見がなければ、コストと効率の点で実用的な限界に達している。サイクル29。可動部品がない TPV などの固体熱機関は、この意味で利点があり、タービンよりも大幅に高い温度での動作が可能です。 TPV は、より高温の熱源を使用するエネルギー貯蔵 1,2 および変換 3,4,5,6,7,8,9 への新しいアプローチを可能にします。

このセクションでは、高温熱源と組み合わせたハイバンドギャップタンデム TPV の 2 つの有望なアプリケーション、(1) TEGS1 および (2) 燃焼駆動発電に焦点を当てます。また、これらのアプリケーションに関連するシステムレベルの効率指標に関連した TPV 効率の重要性についても説明します。

拡張データの図 1a に概念的に示されている TEGS は、電気を取り込み、ジュール加熱によって熱に変換し、その熱を大きなグラファイトブロックのバンクに蓄えてから、TPV を通じて電気に変換します。 Amy et al.1,17,18 によって実証されているように、熱は機械的にポンプで送られる液体金属スズ 45 とグラファイトのインフラストラクチャーを使用してシステムのさまざまな部分に伝達されます。ブロックは熱を蓄え、電力が必要な場合、液体金属が熱を回収し、高温のインフラストラクチャから放射される光を変換する TPV セルを含む電源ブロックに熱を供給します。ストレージシステムの場合、主な効率指標は、入力電力に対する出力電力 (${P}_{{\rm{out}}}$) の比で表される往復効率 (RTE) です。 ${P}_{{\rm{in}}}$。 TEGS の場合、${P}_{{\rm{in}}}$ は主に抵抗ヒーターに供給される電力ですが、液体錫熱伝達流体と熱交換器のポンプ電力要件による寄与も含まれます。セル冷却用。 TEGS システムのサンキー図を拡張データの図 1b に示します。

TPV を使用するシステムの場合、サブシステム効率は、定常状態でのエミッタへのエネルギー入力に対する電力出力の比率 ${Q}_{{\rm{h}}}$ として定義できます。次のようになります。その ${\eta }_{{\rm{TPV}},{\rm{サブシステム}}}={{P}_{{\rm{out}}}/Q}_{{\rm{h }}}$ (図 1b および拡張データ図 1b)。 ${\eta }_{{\rm{TPV}},{\rm{subsystem}}}\,$ は ${\eta }_{{\rm{TPV}}}$ より小さい可能性がありますエミッタまたはセルからの形態係数または対流損失、またはエミッタから環境へのその他の熱損失によるもの (${Q}_{{\rm{loss}},{\rm{subsystem}}}$) 。したがって、 ${Q}_{{\rm{h}}}=\left({P}_{{\rm{out}}}/{\eta }_{{\rm{TPV}}}\右)+{Q}_{{\rm{loss}},{\rm{サブシステム}}}$ および ${\eta }_{{\rm{TPV}},{\rm{サブシステム}} }={\eta }_{{\rm{TPV}}}(1-\frac{{Q}_{{\rm{損失}},{\rm{サブシステム}}}}{{Q}_{ {\rm{h}}}).$ 真空中での動作による対流損失がなく、形状係数損失が無視できると仮定すると、 ${\eta }_{{\rm{TPV}},{\rm {サブシステム}}}\おおよそ {\eta }_{{\rm{TPV}}}$if ${Q}_{{\rm{損失}},{\rm{サブシステム}}}$,パワーブロックの外表面積に比例するエネルギー変換は、パワーブロックの体積に比例して内部で起こるエネルギー変換と比較すると小さいです。これは、加熱された材料の体積と表面積の比 Φ が大きくなり、適切な断熱 24 によって表面からの熱損失を最小限に抑えることができるように、システムの規模を拡大することによって実現できます。表面積と外周の比が大きいため、それらの間の形態係数が 1 に近づきます。これは TEGS や大規模燃焼システムの場合に当てはまります。これは、${\eta }_{{\rm{TPV}},{\rm{subsystem}) の高い値を達成する上で非常に重要な側面です。 }}$ (参考文献 1、24)。

Φ の重要性を説明するために、拡張データ図 1a に TEGS パワーブロックの単一ユニットセルを示します。これは、ポンプで送られた液体錫によって加熱されたタングステンキャビティエミッタで構成され、TPV セルのアレイに放射します。 TPV アレイ ${L}_{{\rm{TPV}}}$ とエミッタ ${L}_{{\rm{emit}}}$ の公称寸法は 10 cm ですそれぞれ40cm。面積比 ${\rm{AR}}=\frac{{A}_{{\rm{エミッタ}}}}{{A}_{{\rm{TPV}}}}=4$ とエミッタの材料は、以前の最適化に基づいてタングステンです1。液体スズ熱伝達流体を運び、タングステンエミッター表面にエネルギーを供給するグラファイトパイプは直径 2 cm です。したがって、パワーブロックの 1 つの単位セルの辺の長さは ${L}_{{\rm{unit}}}=44{\rm{cm}}$ となります。\) エミッタのフィンは、システムの体積出力密度を高めるために使用することができますが、この例では、簡単にするためにフィンが使用されていないと仮定します。この例では、すべてのコンポーネントの深さ寸法が同等であり、対流損失と形態係数損失が無視できるものであると仮定します。

パワーブロックの外面から環境への熱損失は、${Q}_{{\rm{loss}},{\rm{サブシステム}}}={hA}({T}_{ {\rm{h}}}-{T}_{\infty })$、ここで $h$ は環境への損失を表す全体の熱伝達係数です。 $h$ の値は、$h\estimate k/{L}_{{\rm{insulation}}}$ のようにグラファイト絶縁体を通る伝導によって支配されます。ここで $k$ は熱伝導率です。グラファイト絶縁体の導電率 ($k\about $1 W m–1 K–1 at 2,150 °C)、${L}_{{\rm{insulation}}}$ は絶縁体の厚さです。熱伝導率は中程度ですが、1,700 °C を超えるシステムの断熱にはグラファイト断熱が経済的な唯一の選択肢です (参考文献 46)。 $A$ はパワーブロックの外表面積、${T}_{{\rm{h}}}$ はパワーブロックの平均温度 (2,150 °C)、${T }_{\infty }$ は環境の温度 (25 °C) です。

上で説明した寸法の単一単位セルを考慮し、タングステンのスペクトル特性とエミッタ温度 ${T}_{{\rm{h}}}$ = 2,150 °C を使用すると、TPV モデルは ${P} 1.2/1.0 eV タンデムの場合、_{{\rm{out}}}$= セル面積 cm2 あたり 11.4 W、${\eta }_{{\rm{TPV}}}$= 40%。ユニットセルの全体積を考慮すると、体積電力密度は 240 kW m-3 になります。パワーブロックが立方体であると仮定すると、拡張データの図 1c は ${\eta }_{{\rm{TPV}},{\rm{subsystem}}}$ を立方体の辺の長さの関数として示しています。パワーブロック (断熱材を除く) と、2 つの異なるグラファイト断熱材の厚さの $\Phi $ を提供します。結果は、${\eta }_{{\rm{TPV}},{\rm{subsystem}}}\,$ が ${\eta }_{{\rm{TPV}}}\ に近づいていることを示しています) ,$システムが適切に絶縁されている場合、電源ブロックの長さのスケールは約 1 m です。この結果は、電源ブロックの長さスケールが 1 m 未満の場合に高いシステム効率を達成するのは難しいため、TPV が大規模システムに適していることも示しています。 TEGS の RTE (拡張データ図 1b) を特徴付ける際、他の損失は、抵抗ヒーターでの電気から熱へのエネルギー変換 (<1%) と蓄熱媒体からの熱損失 (1 日あたり約 1%) によるものです。ただし、無視できるほど小さい場合もあります1。したがって、RTE は ${\eta }_{{\rm{TPV}}}$ によって支配される可能性があります。

ここで、TEGS アプリケーションで目標とされている 40 ～ 55% の RTE は、70% を超える RTE を持つリチウムイオン電池などの他のオプションと比較して低いことに注意することが重要です。しかし、いくつかの研究では、再生可能エネルギーを送電網に完全に普及させるには、長期の貯蔵期間が必要となるため、CPE を 1 ～ 2 桁減少させる必要があると指摘しています 20,21,22。この観点から、はるかに低いコストでの加入が可能であれば、RTE が約 35% (参考文献 1) を超える限り、RTE を犠牲にしてもよいことになります。したがって、技術経済分析によると、リチウムイオン電池と比較して CPE が 10 倍低く、効率が 2 倍低い技術は、依然として経済的に魅力的であることが示されています 1,20,21,22。

TPV のもう 1 つの有望な用途は、熱源が燃料の燃焼である発電です 3、4、5、6、7、8、9、47。ここで検討した温度領域は、天然ガスまたは水素の燃焼によって利用可能であり、高融点金属および酸化物で作られた復熱装置を使用することで効率的な発電システムを構築できる可能性があります 3,47。拡張データ図 1d は、モジュール式燃焼駆動 TPV の概念を示しています。空気は復熱器に入り、排出される排気と熱交換することによって予熱されます。予熱された空気は燃料と混合し、燃焼して熱をエミッター壁に伝え、その熱が TPV に放射されます。ここで、重要な指標は、一次エネルギー入力に対するネットワーク出力の比率を定義する第一法則熱効率です (拡張データ図 1e)。ネットワーク出力は ${P}_{{\rm{out}}}-{P}_{{\rm{in}}}$ です。ここで ${P}_{{\rm{out }}}$ は TPV からの電力出力、${P}_{{\rm{in}}}$ はガス循環と TPV 液冷に必要なポンプの仕事入力です。一次エネルギー入力は、燃料のより高い発熱量 ${Q}_{{\rm{HHV}}}$ です。燃焼器モジュールは約 1 m の長さスケールの配列を作成するように積み重ねられ (拡張データ図 1c)、各モジュールの側壁は対称性により断熱されており、モジュールのブロック全体を最外端で断熱できます。エミッタアレイの近くで反対側にある TPV パネルは、周囲に対する面積の比が大きく、エッジからの形態係数の損失を最小限に抑えます。不完全な復熱装置により、排気を通じて他の熱損失が発生する可能性があります。ただし、燃料内の化学エネルギー ${Q}_{{\rm{HHV}}}$ が ${Q}_{{\rm{h}}}\ に変換される効率) ) TPV システムの場合 (つまり、\({Q}_{{\rm{h}}}/{Q}_{{\rm{HHV}}}$) は約 90% になります (参考文献 3)。。

これら 2 つの例 (TEGS と燃焼駆動発電) は、適切に設計された大規模システムのシステムレベルの効率を支配する ${\eta }_{{\rm{TPV}}}$ の重要性を示しています。他の損失を無視できると仮定すると、私たちの研究は、一次エネルギー入力に基づくと 35% 未満である米国の平均熱機関効率よりも高い効率を持つ固体熱機関 (地上熱源) を実証しています。および電力出力38。効率 40% も、ほとんどの蒸気サイクルよりも高く、単純サイクルガスタービンと同じ範囲にあります 48。したがって、40% は大きな進歩を表します (図 1a)。これは、同等の効率を示し、潜在的にさらに低い CPP (たとえば 1 W あたり 0.25 ドル未満) を示すことでタービンと競合する可能性のあるタイプの熱エンジンであるためです (参考文献)。 .1,24）。これが広範な影響を与える理由を適切に説明するには、前世紀にわたって、熱電49、熱電子50、TPV12、熱再生電気化学システム51、熱音響エンジン52、スターリングエンジン53、54など、さまざまな代替熱エンジンが開発されてきたことを理解する必要があります。発展した。これらすべての技術には、メンテナンスの手間がかからない、可動部品がない、外部熱源との統合が容易であるなど、タービンに比べて本質的な利点がありますが、これまでタービンの効率と CPP に匹敵するものはありませんでした。大規模な熱から電気への変換。

拡張データ図2にタンデムセルのデバイス構造を示します。すべての材料は、トリメチルガリウム、トリエチルガリウム、トリメチルインジウム、トリエチルアルミニウム、ジメチルヒドラジン、アルシンおよびホスフィンを使用した大気圧有機金属気相エピタキシーによって成長させた。ジエチル亜鉛および四塩化炭素がｐ型ドーパント源として使用され、セレン化水素およびジスランがｎ型ドーパント源として使用された。成長は毎分６リットルの精製水素ガス流中で行われた。基板は、(111)B 面に向かって 2° のオフカットを持つ n 型 (100) GaAs で、すべてのデバイスは反転構成で成長しました。どちらのタイプのセルでも、最初に NH4OH:H2O2:H2O (体積比 2:1:10) でエッチングすることによって基板を準備しました。次に、基板をグラファイトサセプタ上に取り付け、アルシンの過圧下で 700 °C まで誘導加熱し、続いてアルシン下で約 10 分間脱酸しました。

1.4/1.2 eV タンデムの成長は 0.2 μm GaAs バッファで始まり、次に 0.5 μm GaInP エッチストップ層が続きました。次に、前面コンタクト層として 0.1 μm の GaInAsN:Se と 0.2 μm の GaAs:Se を堆積しました。上部セルは、0.02 μm AlInP 窓層から始めて、0.1 GaAs:Se エミッタ、0.1 μm アンドープ GaAs 層、2.8 μm GaAs:Zn ベース層、0.12 μm GaInP 裏面電界 (BSF) 層で成長しました。。次に、AlGaAs:C/GaAs:Se/AlGaAs:Si 量子井戸トンネル接合を成長させ、続いて GaInP 組成傾斜バッファ (CGB) を成長させました。 CGB は、Ga0.51In0.49P から Ga0.34In0.66P までの組成範囲にわたる 0.25 µm の GaInP ステップで構成され、1 µm あたり歪み率 1% で、最後の層は 1.0 µm Ga0.34In0.66P 歪みオーバーシュート層でした。下部セルは、1.0 μm Ga0.37In0.63Pウィンドウ、0.1μm Ga0.85In0.15As:Seエミッタ、0.1μm Ga0.85In0.15As i層、1.5μm Ga0.85In0.15Asで構成され成長しました。 :Zn ベースおよび 0.05 µm Ga0.37In0.63P:Zn BSF。最後に、0.05 μm Al0.20Ga0.66In0.14As:Zn++ バックコンタクト層を成長させました。

1.2/1.0 eV 設計 27 では、最初に 0.2 μm GaAs バッファ層を成長させ、次に Ga0.51In0.49P から Ga0.19In0.81P の範囲にわたる 0.25 μm GaInP ステップからなる GaInP CGB を成長させ、最終層は1.0 μm Ga0.19In0.81P 歪みオーバーシュート層と、Ga0.19In0.81P の面内格子定数に一致した 0.9 μm Ga0.22In0.78P ステップバック層格子。次に 0.3 μm Ga0.70In0.30As:Se フロントコンタクト層を成長させ、続いて 0.02 μm Ga0.22In0.78P:Se ウィンドウ、1.0 μm Al0.15Ga0.55In0.30As:Se エミッタから始まる上部セルを成長させました。、ドープされていない0.1μmのAl0.15Ga0.55In0.30As i層、2.1μmのAl0.15Ga0.55In0.30As:Znベース、および0.07μmのGa0.22In0.78P:Zn BSF。次に、０．２μｍのＡｌ０．１５Ｇａ０．５５Ｉｎ０．３０Ａｓ：Ｚｎ層、０．０５μｍのＧａＡｓ０．７２Ｓｂ０．２８：Ｃ＋＋層、および０．１μｍのＧａ０．２２Ｉｎ０．７８Ｐ：Ｓｅ＋＋層からなるトンネル接合を成長させた。最後に、0.05 μm Ga0.22In0.78P:Seウィンドウ、1.5 μm Ga0.70In0.30As:Seエミッタ、0.1 μm Ga0.70In0.30As:Zn i層および0.02μmの層からなるボトムセルを成長させました。 Ga0.22In0.78P:Zn BSF。最後に、0.05 μm Al0.4Ga0.30In0.30As:Zn++ バックコンタクト層を成長させました。

成長後、厚さ約 2 μm の反射性金バックコンタクトが、露出したバックコンタクト層 (最後に成長した半導体層) に電気めっきされました。サンプルを低粘度エポキシでシリコンハンドルに接着し、基板を NH4OH:H2O2 (体積比 1:3) でエッチングして除去しました。電気めっきされたニッケルの薄層を接着層として使用し、ポジ型フォトレジストマスクを通して金のフロントグリッドを前面に電気めっきしました。グリッドの公称幅は 10 μm、間隔は 100 μm、厚さは少なくとも 5 μm でした。次に、標準的な湿式化学エッチング液を使用してサンプルを個々のデバイスに分離し、特性評価のために単一セルチップに分割しました。完成したセルのメサ面積は 0.8075 cm2 で、照射面積 (単一バスバーを差し引いてグリッドフィンガーを含む) は 0.7145 cm2 でした。

TPV セルの効率を測定するには、式 (1) の 2 つの寄与量である電力出力 ${P}_{{\rm{out}}}={V}_{{\rm{ oc}}}{I}_{{\rm{sc}}}{\rm{FF}}\,$ とセル内で発生する熱 ${Q}_{{\rm{c}} }$。適切に制御された適切なスペクトル (TEGS の場合は 1,900 ～ 2,400 °C のタングステンからの放射) の下でセルをテストするために、タングステンハロゲンランプと集光器を組み合わせて使用しました。集光器は、ランプの後ろにある銀メッキの楕円形反射鏡と、Optiforms から入手した複合放物面反射鏡 (CPC) で構成されており、セル上に光をさらに集中させました。 CPC の底部では、水冷アルミニウム製アパーチャプレートが TPV セルの上に吊り下げられました (拡張データ図 7)。開口部の面積は０．３１２ｃｍ２であり、セルの有効面積は０．７１４５ｃｍ２であった。

TPV セルを冷たく保つために、TPV セルは水冷のマイクロチャネル銅ヒートシンク (M2、Mikros) に取り付けられました。 ${Q}_{{\rm{abs}}}$ を測定するには、greenTEG から入手した HFS、モデル gSKIN XP をセルとヒートシンクの間に配置しました。熱伝導性粘着テープは HFS をヒートシンク上の所定の位置に保持し、サーマルペーストはセルと HFS の間に熱接触を提供しました。セルバスバーへの電気的接触は、一対の銅製クリップを使用して行われ、絶縁体を使用してヒートシンクから電気的にも熱的にも絶縁されていました。 4 線式測定を実行するために、一対のワイヤが各銅製クリップの底部に接続されました。アルミニウム開口プレートの底面は、開口プレートと TPV セル間の放射線伝達を低減するための放射線シールドとして機能する銅コーティングされたカプトンとアルミニウムテープの数層でシールドされました。

DC 電源 (Magna-Power) がタングステンハロゲンランプに電力を供給し、電圧は所望のエミッター温度を達成するように制御されました。ランプの定格は 3,200 K で 5 kW でしたが、温度と電力は、電源を使用してランプへの電圧を制御することによって、所望のエミッター温度に調整されました。エミッタ温度は、ランプ内のタングステン発熱体の抵抗を測定し、白熱ランプの電気抵抗率とタングステンフィラメントの抵抗の温度依存性に関する公表された相関関係を使用して決定されました55。まず、電球の接続点および電源との接触点で電球の耐寒性を測定し、電球への導線の抵抗を決定しました。熱球抵抗は、直流電源への電圧および電流入力から決定される全抵抗から導線抵抗を差し引くことによって測定されました。ヒートシンクは Z ステージに取り付けられ、アパーチャ、反射板、ランプに対する TPV セルの位置を繰り返し制御できるようになりました。

TPV 効率は、${P}_{{\rm{out}}}$ と ${Q}_{{\rm{c}}}$ を同時に測定することで測定されました。電力は、電源計 (Keithley 2430) を使用して電圧を供給し、最大電力点での電流密度を測定することによって測定されました。${Q}_{{\rm{c}}}$ は、次の式を使用して測定されました。セルの下の HFS。 HFS の感度は温度に依存するため、高温と低温の平均から取得される平均 HFS 温度 ${T}_{{\rm{s}}}$ が必要でした。側面の温度。高温側の温度は、セルの下に配置された熱電対によって測定されました。低温側温度は、センサーの熱抵抗 (4.167 K W-1)、測定された熱流束、およびセル温度を使用して繰り返し決定されました。メーカーの校正証明書から、感度 $S(\mu {\rm{V}}\,{{\rm{W}}}^{-1}\,{{\rm{m}}} ^{-2})$ は、S = (Ts – 22.5)0.025 + 19.98 で求められます。

光源のスペクトルは、可視 (Ocean Insight FLAME) および近赤外 (NIR) (Ocean Insight NIRQUEST) の分光計を使用して測定されました。分光計は、スペクトルが既知の 1,000 W、3,200 K 石英タングステンハロゲン電球 (Newport) を使用して校正されました。いくつかの温度でのスペクトル測定は、拡張データ図 4 にあります。測定されたスペクトルをより広い波長範囲に外挿するために、タングステン 56、フィラメント材料の発光、および石英の透過率の文献値を考慮してスペクトルをモデル化しました。電球を囲むエンベロープ用。石英の透過率は、文献 57 の光学定数を使用して、厚さ 3 mm の石英片について計算されました。フィラメントは、それ自体の形態係数がゼロではないタングステンコイルで構成されています。コイルの内部から放射される光はそれ自体の形態係数が高いため、コイルの形状はスペクトル放射を平滑化するように機能します。したがって、この平滑化を説明する幾何学的要因をフィッティングパラメータとして使用してスペクトルをモデル化し、分光計の測定範囲を超えてスペクトルを拡張しました。拡張データ図 5a は、AR = 1 および VF = 1 のタングステンの発光によって表されるスペクトル、黒体スペクトル形状、および測定されたスペクトルとよく一致することが判明したモデルの比較を示しています。良好な一致により、モデル化されたスペクトルを使用して効率予測が作成されました。後続のセクションでは、このスペクトルを ${E}_{{\rm{TPV}}}\left(\lambda ,T\right)$ と呼びます。ここで、λ は波長です。

拡張データ図 5b は、電球スペクトルでの TPV モデルの結果と、${\rm{VF}}=1$ のエミッター/セルのペアに対応するスペクトルとの比較を示しています。これにより、反射光の再利用が可能になります (例)これらのシステムの拡張データを図 1) に示します。 ${\rm{AR}}=1$ および ${\rm{VF}}=1$ で動作するタングステンエミッタと、${\rm{VF) で動作する黒体エミッタのモデリングが示されています。 }}=1$。結果は、電球スペクトルが、TPV システムで経験されるさまざまな高強度スペクトルに関連する TPV 効率の特性評価を提供することを示しています。

測定された TPV セルの性能をモデル予測と比較するために、有効形態係数 ${{\rm{VF}}}_{{\rm{eff}}},$ が Osterwald58 から計算された Jsc から推定され、は式 (2) および (3) に示されます。測定されたEQEと、XT-10ソーラーシミュレーター（AM1.5D、1,000 W m）のNRELで測定された${J}_{{\rm{sc}}}$を備えたNRELで製造されたGaAsセルを使用しました。 –2) 二次校正基準セルを使用して強度を設定します。効率測定の前に、Z ステージを使用して GaAs セルを多接合セルと同じ位置にセットアップしました。式 (2) で、${J}_{{\rm{sc}}}^{{\rm{TPV}}}$ は、効率設定で測定された GaAs セルの短絡電流です。 ({J}_{{\rm{sc}}}^{{\rm{G}}173{\rm{d}}}\) は、XT-10 シミュレーターを使用して測定されたセルの短絡電流です。 NREL では、${E}_{{\rm{TPV}}}\left(\lambda ,T\right)$ は、効率設定で測定されたスペクトルでのスペクトル放射パワーです (拡張データ図 4)。 ${E}_{{\rm{G}}173{\rm{d}}}\left(\lambda \right)$ は AM1.5D スペクトルです。両方のスペクトルの単位は W m–2 nm–1 です。 ${{\rm{VF}}}_{{\rm{eff}}}$ を効率設定における実際の放射照度の比率 ${E}_{{\rm{irradiance}) として定義します。 }}^{{\rm{TPV}}}$、同じ試験温度での分光放射パワーの完全放射照度まで、 $\int {E}_{{\rm{TPV}}}\left( \lambda ,T\right){\rm{d}}\lambda $ (式 (3))。上記のエミッタースペクトルのセクションでは、${E}_{{\rm{TPV}}}\left(\lambda ,T\right)$ がどのように決定されたかについて説明しています。 ${J}_{{\rm{sc}}}^{{\rm{TPV}}}$ の測定値は、エミッタ温度の範囲全体で平均されました。

次に、${{\rm{VF}}}_{{\rm{eff}}}$ を使用して効率モデルの予測を作成しました。他のシステムとの比較を可能にする有用な指標は、黒体スペクトルに関連して有効形態係数を定義することです。式 (4) は、効率設定での TPV 放射照度を、同じテスト温度でのプランク分布黒体スペクトルの TPV 放射照度と比較します。

${E}_{{\rm{TPV}}}\left(\lambda ,T\right)$ の形状は温度によってわずかに変化するため、 ${{\rm{VF}}}_{{ \rm{eff}},{\rm{black}}}$ も温度によってわずかに変化します。 1.4/1.2 eV タンデム ${{\rm{VF}}}_{{\rm{eff}},{\rm{black}}}=10.07 \% $ および1.2/1.0 eV タンデム ${{\rm{VF}}}_{{\rm{eff}},{\rm{black}}}=10.65 \% $。この違いは、2 つの多接合セルの測定間のセットアップに行われたわずかな調整によるものです。

TPV 効率に関する式 (1) は、式 (5) に関して書くこともできます。ここで、${P}_{{\rm{inc}}}$ はセルに入射する放射照度、${P} _{{\rm{ref}}}$ はセルによって反射された光束、${P}_{{\rm{inc}},{\rm{a}}}$ はバンドギャップ上の値です放射照度 ${P}_{{\rm{inc}},{\rm{sub}}}$ はサブバンドギャップ放射照度 ${R}_{{\rm{a}}}\ ) はスペクトル加重されたバンドギャップ上反射率、\({R}_{{\rm{sub}}}$ はスペクトル加重されたサブバンドギャップ反射率です27。効率表現の分母は、セルへの正味の流束を表します。

測定された ${V}_{{\rm{oc}}}$、${J}_{{\rm{sc}}}$、${\rm{FF}}$ は次のとおりです。拡張データ図 8 および拡張データ表 1 および 2 に示されています。効率表現 (拡張データ図 8) の分子または電力部分をモデル化するために、次のような実験から抽出された値を取る確立された分析モデルを使用しました。入力パラメータ59。既知のスペクトル放射照度を備えたフラッシュシミュレータを使用して、まず、セル温度を 25 °C に固定し、既知のスペクトルの慎重に制御された条件下でセルの性能を測定しました。このモデルを使用して、数桁の放射照度範囲にわたってデータを満足にフィッティングしました (拡張データ図 9a の 1.2/1.0 eV タンデムについて示されています)。フィッティングは 3 つのパラメータのみを使用して行われました: ${W}_{{\rm{o}}{\rm{c}}}=\frac{{E の形式の 2 つの接合の幾何平均暗電流) }_{{\rm{g}}}}{e}-{{\rm{V}}}_{{\rm{o}}{\rm{c}}}$ (参照 60) ここでEg はバンドギャップ、Woc はバンドギャップ電圧オフセット、暗電流の n = 2 成分、および実効集中直列抵抗 ${R}_{{\rm{series}}}$ です。これらをセル特性パラメータと呼びます。

次に、IV パフォーマンスパラメータ (${J}_{{\rm{sc}}},{V}_{{\rm{oc}}},{\rm{FF}}$) を測定しました。スペクトル内容を変化させることができる連続 1 太陽シミュレータ下での、上部と下部の接合光電流の比率の関数としてのデバイス。セルの測定された EQE (拡張データ図 3) を使用すると、特定のエミッタ温度に対する光電流比を計算でき、基準セル 58 を使用してシミュレータが各エミッタ温度に対する光電流比に設定されました。上記の測定されたEQEとセル特性パラメータを使用して、セル性能パラメータを計算し、それらを測定値と比較しました（拡張データ図9bの1.2 / 1.0 eVタンデムについて示されています）。この合意は、モデリングプロセスの有効性と、放射照度とエミッター温度 (つまりスペクトル) の両方について、幅広い条件下でパフォーマンスの傾向を正確に予測する能力をサポートしています。

測定されたスペクトル (図 4 の拡張データ) は、測定された EQE とともに使用され、上部および下部接合の光電流 (式 (6)) が計算されました。これらをモデルへの入力として使用し、上記で決定したセル特性パラメータを使用して、実際の効率測定条件下でセル性能パラメータを計算しました。セル温度は変化します (拡張データ図 6a)。これは、III ～ V デバイスなど、理想に近いデバイスで特にうまく機能する確立されたモデルを使用して説明されました。このモデルは、真性キャリア密度、したがって暗電流、および温度によるバンドギャップ変化の影響による温度依存性を考慮しています61,62。拡張データ図 9c は、25 °C セルの計算されたセル性能と、1.2/1.0 eV タンデムの測定セル温度でのセル性能の比較を示しています。

分光放射力 ${E}_{{\rm{TPV}}}\left(\lambda ,T\right)$ を使用して ${P}_{{\rm{inc}} を決定しました) }$、エミッタ温度、$T$、および ${{\rm{VF}}}_{{\rm{eff}}}$ に基づきます (式 (7))。反射率 $\rho (\lambda )$ は、スペクトルの範囲に応じて 2 つの異なる機器で測定されました。中赤外サブバンドギャップ反射率は、積分球アクセサリ (PIKE Mid-IR IntegratIR) を備えたフーリエ変換赤外 (FTIR) 分光計 (Nicolet iS50) を使用して測定しました。面積約 0.35 cm2 の銅製の開口部をサンプルポート上に使用し、スポットはセルとフロントグリッドの両方を取り囲みました。バンドギャップ上および NIR サブバンドギャップ反射率は、紫外可視 NIR 分光光度計 (Cary 7000) を使用し、拡散反射アクセサリを備え、セルとフロントグリッドを取り囲む約 0.4 cm2 のスポットサイズで測定しました。 ${P}_{{\rm{ref}}}$ は式 (8) に従って計算されました。

セルをモデル化するこのアプローチは、タングステンフィラメントの照明条件下でのセルの性能を予測するために使用されました。反射率の ${R}_{{\rm{a}}}$ 部分と ${R}_{{\rm{sub}}}\,$ 部分への分解 (式 (4)) が有効になりましたより高い ${R}_{{\rm{sub}}}$ でのその後の効率の予測を図 3b に示します。

効率測定に対するさまざまな寄生熱流の影響を調べました。さまざまな寄生熱の流れの概略図が拡張データ図 6b に示されており、それらは拡張データ図 6c で定量化されています。考えられる寄生熱流 ${Q}_{{\rm{paraastic}}}$ は、式 (9) で与えられます。 ${Q}_{{\rm{paraastic}}}$ の正の値は、測定された熱流量を増加させ、測定された効率を低下させるように作用しますが、負の値 ${Q}_{{\rm {paraastic}}}$ は逆の効果をもたらします。

たとえば、開口部は、導線に当たるすべての光を遮断するわけではありません。 ${Q}_{{\rm{cond}},{\rm{clips}}}$ は、ヒートシンクによって冷却されるリード線からセルへの伝導によって発生します。ヒートシンクは設計上、熱的に鎖線になっています。ヒートシンクから絶縁体を使用して保護します。この値を定量化するために、セルにリード線が取り付けられている場合とない場合の両方で熱流の測定を実行しました。どちらの場合も、セルによって抽出される電力による発熱の差を避けるために、セルは ${V}_{{\rm{oc}}}$ で動作していました。 2 つの熱流の差は ${Q}_{{\rm{cond}},{\rm{clips}}}$ です。結果は、ほとんどのエミッタ温度において、セルが積極的に冷却されている間にリードが熱的に撚り合わされるため、リードがある場合の熱流が、リードがない場合よりも大きいことを示しています。したがって、そのような用語を含めると、報告されているものよりも高い効率が得られる可能性があります。

次の寄生熱流は、アパーチャプレートからセルへの放射 ${Q}_{{\rm{rad}},{\rm{gain}}}$ によるものです。アパーチャプレートの底部の温度は、さまざまなエミッタ温度で熱電対を使用して測定されました。開口温度は、エミッタ温度が最低の 43 °C から最高の 125 °C まで変化しました。開口プレートとセルの間の形態係数 ${F}_{{\rm{ac}}}$ は、それらの形状と間隔から計算されました。開口からセルへの熱伝達は、方程式 10 に従って拡散灰色近似を使用して計算されました。ここで、Aap は開口プレートの面積、Acell はセルの面積です。

絞り温度でのスペクトルで重み付けされたセルの放射率は ${\varepsilon }_{{\rm{cell}}}$ (1.4/1.2 eV タンデムの場合は 0.15、1.2/1.0 eV タンデムの場合は 0.11) です。 )、開口部の放射率は ${\varepsilon }_{{\rm{a}}{\rm{p}}}\およそ 0.1$ です。

セルと周囲環境の間で放射伝達 ${Q}_{{\rm{rad}},{\rm{loss}}}$ も発生しますが、これはセル温度では無視できることが判明しましたセルと環境の間の計算された形態係数。それにもかかわらず、完全を期すために ${Q}_{{\rm{paraastic}}}$ の計算に含まれています。

もう 1 つの寄生熱流は、セルから周囲への対流熱損失です。

ここで、 $h$ は対流熱伝達係数、 ${T}_{\infty }$ は周囲温度です。周囲温度は熱電対で測定されましたが、熱電対は、放射シールドを形成する数層のアルミニウム箔を使用して光源による放射を遮断しました。周囲温度は、最低エミッタ温度で 26 °C から最高エミッタ温度で 33 °C の間で変動することがわかりました。 $h$ は、計算されたレイリー (Ra) 数での水平プレートからの自然対流熱伝達のヌッセルト (Nu) 相関を使用して計算されました63。熱伝達係数は各セル/周囲温度で計算され、平均は $h=5.8\,{\rm{W}}\,{{\rm{m}}}^{-2}\,{{ \rm{K}}}^{-1}$。

${Q}_{{\rm{paraastic}}}$ は、ほとんどのエミッタ温度において小さく正の量です。エミッタ温度が低い場合は ${Q}_{{\rm{cond}},{\rm{clips}}}$ が支配的ですが、エミッタ温度が高い場合は ${Q}_{{\rm{ conv}},{\rm{loss}}}$ と ${Q}_{{\rm{rad}},{\rm{gain}}}$ がより重要になります。効率測定に対する ${Q}_{{\rm{paraastic}}}$ の潜在的な影響を拡張データの図 6d に示します。全体として、${Q}_{{\rm{paraastic}}}$ は 2 桁低いため、効率に与える影響はわずかです。 ${Q}_{{\rm{c}}}$ よりも。 ${Q}_{{\rm{paraastic}}}$ は主にモデリングと相関関係から得られるため、報告される効率測定には含めていません。実際、${Q}_{{\rm{arasitic}}}$ の計算では、測定値よりも高い効率が大きく予測されており、報告された測定効率が保守的である可能性があることを示しています。

効率測定の不確実性は、${P}_{{\rm{out}}}$ の測定と ${Q}_{{\rm{c}}}$ の測定から生じます (式(1))。メーカーによれば、HFS の校正精度は ±3% です。センサー温度である ${T}_{{\rm{s}}}$ には、さらに 10 °C の温度不確実性が含まれます。これは、センサーの熱抵抗から計算されたセンサー全体の平均温度上昇から得られます。センサー (4.167 K W–1) とセンサーを通過する平均熱流束。これにより、吸収される熱の不確かさは ${B}_{{Q}_{{\rm{c}}}}=0.03{25Q}_{{\rm{c}}}$ となります。ソースメーターからの電圧測定の不確かさは電圧の 0.03% (${B}_{v}=(3\times {10}^{-4})V$)、電流測定の不確かさは 0.06 です。現在の % (${B}_{I}=(6\times {10}^{-4})I$)。これにより、${B}_{P}=\sqrt{{(I\times {B}_{V})}^{2}+{(V\times {B) という電力測定の不確実性が生じます。 }_{I})}^{2}}$、電圧と電流の不確実性が低いため、これは無視できます。測定された効率の絶対的な不確かさ、${B}_{{\eta }_{{\rm{T}}{\rm{P}}{\rm{V}}},{\rm{m}} {\rm{e}}{\rm{a}}{\rm{s}}{\rm{u}}{\rm{r}}{\rm{e}}}$ は次のように計算されました。

モデル予測の不確実性は主に、予測された ${J}_{{\rm{sc}}}$ (${B}_{{J}_{{\rm{sc}}) の不確実性から生じます。 }}\約 0.03\ast {J}_{{\rm{sc}}}$) は、多接合セルの EQE 測定の不確実性と、FTIR 反射率測定の不確実性から $ {B}_{{R}_{{\rm{sub}}}}\約 0.013$。これらの誤差を式 (4)、モデル化された効率の絶対不確実性 ${B}_{{\eta }_{{\rm{T}}{\rm{P}}{\rm{V}) を通じて伝播します。 }、{\rm{m}}{\rm{o}}{\rm{d}}{\rm{e}}{\rm{l}}}$は、式(13)に従って計算されました。モデルの不確実性は、図 3a の影付きの領域で示されています。

エミッタ温度測定の不確かさは、各エミッタ温度で測定されたバルブの抵抗の変動と、使用された文献式からの抵抗の温度依存性の不確かさから計算されました。これは、抵抗に関する 0.1% の相対誤差です。温度の関数55。これら 2 つの二乗平均平方根により、温度測定の不確かさは 4 °C 未満となり、モデルの不確かさへの影響は無視できます。

この研究の結果を裏付けるデータは、合理的な要求に応じて責任著者から入手できます。

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有機金属気相エピタキシー成長の研究については W. Olavarria 氏と A. Kibbler 氏、初期の処理作業については C. Aldridge 氏に感謝します。 FTIR 分光法の使用については、MIT の T. McClure に感謝します。また、光源の特性評価にご協力いただいた MIT の Y. Salamin 氏と R. Sakekibara 氏に感謝します。私たちは、米国エネルギー省 (DOE) からの財政的支援を認めます: Advanced Research Projects Agency – Energy (ARPA-E) 協力協定番号 DE-AR0001005。およびエネルギー効率・再生可能エネルギー局の助成金番号 DE-EE0008381 および DE-EE0008375。この著作物の一部は、契約番号 DE-AC36-08GO28308 に基づいて米国エネルギー省の国立再生可能エネルギー研究所の管理者および運営者である Alliance for Sustainable Energy, LLC によって執筆されました。この記事で表明された見解は、必ずしも DOE または米国政府の見解を表すものではありません。米国政府は、記事の出版を受け入れることにより、米国政府がこの著作物の出版された形式を出版または複製するための非独占的で、支払済みの、取消不能な世界規模のライセンスを保持していることを認め、または他者にそのような行為を許可することを認めます。米国政府の目的のため。

マサチューセッツ工科大学機械工学科、ケンブリッジ、マサチューセッツ州、米国

アリーナ・ラポティン、カイル・ブズニツキー、コリン・C・ケルソール、アンドリュー・ロスコップフ、ショミック・ヴェルマ、エヴリン・N・ワン、アセグン・ヘンリー

国立再生可能エネルギー研究所、米国コロラド州ゴールデン

ケビン・L・シュルト、マイルズ・A・シュタイナー、ダニエル・J・フリードマン、エリック・J・テルボ、ライアン・M・フランス、ミシェル・R・ヤング

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AL は効率測定実験を実施し、データを分析しました。 AL、KB、CCK が実験装置を設計、構築、テストしました。 KLS はセルのエピタキシャル成長を開発および最適化しました。 DJF、MAS、KLS がセルを設計し、MAS と MRY が製造しました。 DJF、MAS、および KLS は、RMF、EJT、AL、AR からの貢献とともに、細胞の特徴付けとモデル化を行いました。 AL と SV は光源を特徴づけます。 AHとENWが作業を監督しました。すべての著者は、作品の実行と原稿の準備に知的に貢献しました。

アセグン・ヘンリーへの通信。

MAS と EJT は Antora Energy と同様のプロジェクトに取り組みました。

Nature は、この研究の査読に貢献してくれた Wenming Yang 氏、Christos N. Markides 氏、およびその他の匿名の査読者に感謝します。

発行者注記 Springer Nature は、発行された地図および所属機関の管轄権の主張に関して中立を保っています。

a) TEGS1 の概念図。電気を取り込み、ジュール加熱によって熱に変換し、その熱を断熱黒鉛ブロックに蓄え、TPV を使用して熱を電気に変換します。パワーブロックの単位セルも示されています。 B) 大規模な TEGS システム内のエネルギーフローとさまざまな効率指標を示すサンキーダイアグラム。 c) システムが立方体であると仮定した場合の、TPV サブシステムの効率とパワーブロックのサイズまたは体積対表面積の比 Φ との関係。 d) TPV を用いた燃焼発電システムの概念図。このシステムは、プリント回路の熱交換器に似た全セラミック製の熱交換器で構成され、その端には燃焼室が含まれています。空気は排気によって予熱され、TPV に面した端近くで燃料と混合されて燃焼します。高温の排気はセラミックに熱を伝え、セラミックはそれを TPV に放射します。 e) 燃焼ベースの TPV システムにおけるエネルギーの流れを大規模に示すサンキー図。

1.4/1.2-eV および 1.2/1.0-eV タンデムのデバイス構造。

2 つのセルの外部量子効率 (EQE)。青い曲線は参考のために 2150 °C の黒体スペクトルを示しています。

エミッタスペクトルは、テスト温度範囲にわたるさまざまなエミッタ温度で測定されました。モデル (方法) が測定に適合し、スペクトル測定をより長い波長まで拡張するために使用されました。電球の周囲に石英エンベロープが存在するため、石英はこの波長を超えると吸収するため、分光放射輝度はゼロ > ~4500 nm になります。

a) 中間試験温度 (2130 °C) でのスペクトル形状の比較。赤い曲線は、測定結果とよく一致するモデル化されたスペクトルを示しています (拡張データ図 4 を参照)。灰色の曲線は、同じエミッター温度での黒体スペクトル形状との比較を示しています。青い曲線は、AR=1、VF=1 でのタングステンの文献発光で説明されているスペクトルとの比較を示しています。すべての曲線は、スペクトル形状の比較を示すためにピークによって正規化されています。セルの特徴付けに使用されたスペクトル形状 (赤色の曲線) は、特にバンドギャップより上の黒体のスペクトル形状 (灰色の曲線) に似ています。この研究では、${AR}$ と ${VF}$ によって反射光の再利用が可能になる TPV システムに組み込むことができるエミッターと、スペクトルの下でモデル化された TPV 効率を比較します。 ${AR}=1$ および ${VF}=1$ のタングステン (W) エミッタと、${VF}=1$ の黒体エミッタ (キャビティ) が示されています。この形状を持つシステムの例を拡張データ図 1 に示します。W エミッターは、W の選択放射率特性によりバンドギャップ以下のエネルギーの一部が抑制されるため、効率が高くなります。さらに、W エミッタは、W の放射率によってスペクトルが短波長側に重み付けされるため、効率のピークが低温側にシフトします。黒体エミッターは効率が低くなります。これは、放射照度が高く、電流密度が高いために直列抵抗損失のペナルティが大きくなるからです。この比較は、この研究で電球スペクトルの下で測定された効率が、実際の TPV サブシステムにおける TPV 効率の適切かつ適切な特性評価を提供することを示しています。すべての場合において、セル温度は 25 °C です。

a) セル温度とエミッタ温度。熱流を望ましくないほど妨げる熱流束センサーにより、セル温度はエミッター温度とともに上昇します。 b) 実験における寄生熱の流れを示す概略図 (縮尺は不正確)。 c) 1.4/1.2-eV デバイスの計算された寄生熱流。正の値は測定された熱流量を増加させ、測定された効率を低下させるように作用しますが、負の値は逆の効果をもたらします。 d) 両方のタンデムの効率測定値 (黒丸) と、モデル化された寄生熱流を追加した測定値 (白丸) の比較。

a) 楕円体および複合放物面反射鏡、水冷絞り、TPV セル、HFS、およびヒートシンクの相対的な配置を示す集光器セットアップの概略図。 b) コンセントレーターのセットアップのイメージ。 c) 測定装置を通る熱と電気の流れの概略図。電力は、セルの上面でセルバスバーと接続され、ヒートシンクから熱的および電気的に絶縁されている 2 つの銅製クリップによって取り出されます。 d) リード線を備えたヒートシンク上のセルの画像。わかりやすくするために開口部は削除されています。

モデル化されたものと測定されたもの、a) ${J}_{{sc}}$、b) ${V}_{{oc}}$、c) ${FF}$。測定値とモデルの予測の間には良好な一致が見られます。各デバイスについて、${FF}$ の測定値とモデルは同じ傾向を示しており、1.2/1.0-eV の ${FF}$ の最小値はモデルと測定値の間でよく一致しており、エミッターが適切にキャリブレーションされていることを示唆しています。温度。

a) 高電圧下での 1.2/1.0 eV デバイスの ${V}_{{oc}}$ および ${FF}$ 対 ${J}_{{sc}}$ の測定広範囲の放射照度にわたる放射照度フラッシュシミュレーターですが、スペクトルとセル温度は 25 °C に固定されています。 3 つのフィッティングパラメーターを使用してモデルをデータにフィッティングし、セルの特性を決定しました。対象となる高放射照度条件下で ${R}_{{series}}$ パラメータを抽出するには、広い放射照度範囲にわたる測定が重要です。 b) 連続 1 太陽シミュレータ下での ${V}_{{oc}}$ と ${FF}$ の低放射照度測定。スペクトル内容を変化させて、対応する 2 つの接合の光電流比を生成できます。異なるエミッタ温度に対応します。セル温度は 25 °C に固定しました。モデルは、広範囲の放射照度にわたるデータへのフィッティングから抽出された細胞特性パラメーターを使用して決定されました。良好な一致は、このモデルを使用して、広範囲にわたる ${V}_{{oc}}$、${J}_{{sc}}$、${FF}$ を予測できることを示唆しています。条件の範囲（放射照度とスペクトル）。 c) 25 °C のセル温度の結果と測定されたセル温度の比較を示す、測定スペクトルの下でモデル化されたセル性能パラメータ。

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転載と許可

LaPotin、A.、Schulte、KL、Ssteiner、MA 他。熱光起電効率40%。 Nature 604、287–291 (2022)。 https://doi.org/10.1038/s41586-022-04473-y

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受信日: 2021 年 6 月 17 日

受理日: 2022 年 1 月 26 日

公開日: 2022 年 4 月 13 日

発行日: 2022 年 4 月 14 日

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